论文目录 | |
摘要 | 第1-6页 |
Abstract | 第6-12页 |
1 绪论 | 第12-24页 |
1.1 课题研究背景 | 第12页 |
1.2 环氧丙烷生产工艺 | 第12-15页 |
1.2.1 氯醇法 | 第13页 |
1.2.2 共氧化法(间接氧化法) | 第13-14页 |
1.2.2.1 乙苯共氧化法 | 第13-14页 |
1.2.2.2 异丁烷共氧化法 | 第14页 |
1.2.2.3 异丙苯氧化法 | 第14页 |
1.2.3 直接氧化法 | 第14-15页 |
1.2.3.1 过氧化氢直接氧化法(HPPO) | 第14-15页 |
1.2.3.2 氧气直接氧化法 | 第15页 |
1.3 丙烯气相环氧化研究进展 | 第15-21页 |
1.3.1 活性组分的研究 | 第15-17页 |
1.3.1.1 银催化剂 | 第15-16页 |
1.3.1.2 铜催化剂 | 第16-17页 |
1.3.1.3 金催化剂 | 第17页 |
1.3.2 含钛载体的研究 | 第17-21页 |
1.3.2.1 钛硅分子筛TS-1 | 第17-20页 |
1.3.2.2 其他含钛载体 | 第20-21页 |
1.4 Au/TS-1的制备 | 第21-23页 |
1.4.1 TS-1的合成 | 第21-22页 |
1.4.1.1 水热合成法 | 第21页 |
1.4.1.2 同晶取代法 | 第21-22页 |
1.4.2 纳米Au的负载 | 第22-23页 |
1.4.2.1 浸渍法 | 第22页 |
1.4.2.2 固相研磨法 | 第22页 |
1.4.2.3 沉积沉淀法 | 第22-23页 |
1.5 本课题主要研究内容 | 第23-24页 |
2 Au/TS-1催化剂的改性及其丙烯气相环氧化性能的研究 | 第24-43页 |
2.1 实验 | 第24-28页 |
2.1.1 主要原料及相关仪器设备 | 第24-25页 |
2.1.2 各类Au/TS-1的制备 | 第25-26页 |
2.1.2.1 TS-1的合成 | 第25页 |
2.1.2.2 TS-1的改性 | 第25-26页 |
2.1.2.3 Au的负载 | 第26页 |
2.1.3 测试与表征 | 第26-27页 |
2.1.4 催化剂的性能测试 | 第27-28页 |
2.2 改性催化剂的表征及性能测试 | 第28-36页 |
2.2.1 TS-1的表征 | 第28-29页 |
2.2.2 改性催化剂的表征 | 第29-33页 |
2.2.2.1 Au/TS-1的表征 | 第29-30页 |
2.2.2.2 Au/TS-1K的表征 | 第30-31页 |
2.2.2.3 Au/TS-1N的表征 | 第31页 |
2.2.2.4 Au/TS-1 Cs的表征 | 第31-33页 |
2.2.3 改性催化剂的性能测试 | 第33-36页 |
2.2.3.1 Au/TS-1的性能测试 | 第33页 |
2.2.3.2 Au/TS-1K的性能测试 | 第33-34页 |
2.2.3.3 Au/TS-1N的性能测试 | 第34-35页 |
2.2.3.4 Au/TS-1 Cs的性能测试 | 第35-36页 |
2.3 Au/TS-1 Cs在164 ℃和200 ℃下的丙烯气相环氧化性能 | 第36-38页 |
2.3.1 Au/TS-1 Cs在不同温度下的催化性能 | 第36-37页 |
2.3.2 Au/TS-1 Cs在164 ℃和200 ℃下的催化性能 | 第37-38页 |
2.4 Au/TS-1 Cs在164 ℃下反应的催化性能分析 | 第38-42页 |
2.4.1 Au粒径的变化 | 第38-40页 |
2.4.2 Au/TS-1 Cs表面的积碳 | 第40-41页 |
2.4.3 Au/TS-1 Cs的表面酸量 | 第41-42页 |
2.5 本章小结 | 第42-43页 |
3 Au/TS-1在丙烯气相环氧化中主要Au活性位点的研究 | 第43-61页 |
3.1 实验 | 第43-45页 |
3.1.1 主要原料及相关仪器设备 | 第43-44页 |
3.1.2 Au-Ti催化剂的制备 | 第44-45页 |
3.1.2.1 Au/TS-1的制备 | 第44页 |
3.1.2.2 Au/un TS-1的制备 | 第44-45页 |
3.1.2.3 Au/S-1/TS-1的制备 | 第45页 |
3.1.3 测试与表征 | 第45页 |
3.1.4 Au/TS-1的催化性能测试 | 第45页 |
3.2 Au-Ti催化剂的表征 | 第45-48页 |
3.3 Au-Ti催化剂的丙烯气相环氧化性能 | 第48-50页 |
3.4 Au-Ti体系中主要Au活性位点的探讨 | 第50-60页 |
3.4.1 Au/TS-1 Na和Au/TS-1 Cs | 第50-53页 |
3.4.2 Au/un TS-1 Na和Au/un TS-1 Cs | 第53-56页 |
3.4.3 Au/S-1/TS-1 Na和Au/S-1/TS-1 Cs | 第56-60页 |
3.5 本章小结 | 第60-61页 |
4 Au-Ti催化剂在O_2-H_2O体系中丙烯气相环氧化性能的探索 | 第61-70页 |
4.1 实验 | 第61-64页 |
4.1.1 主要原料及相关仪器设备 | 第61-62页 |
4.1.2 Au-Ti催化剂的制备 | 第62-63页 |
4.1.2.1 AuPd/TS-1的制备 | 第62-63页 |
4.1.2.2 AuPd/Ti-SiO_2的制备 | 第63页 |
4.1.3 测试与表征 | 第63页 |
4.1.4 Au-Ti催化剂的性能测试 | 第63-64页 |
4.2 Au-Ti催化剂的表征 | 第64-65页 |
4.2.1 Au/TS-1的表征 | 第64-65页 |
4.2.2 Au/Ti-SiO_2的表征 | 第65页 |
4.3 Au/TS-1 Cs在O_2-H_2O体系中的催化实验 | 第65-67页 |
4.3.1 Au/TS-1的催化性能测试 | 第65-66页 |
4.3.2 Au/TS-1的催化结果分析 | 第66-67页 |
4.4 AuPd催化剂在O_2-H_2O体系中的催化实验 | 第67-69页 |
4.4.1 AuPd/TS-1的催化性能测试 | 第67-68页 |
4.4.2 AuPd/Ti-SiO_2的催化性能测试 | 第68-69页 |
4.5 本章小结 | 第69-70页 |
5 结论与展望 | 第70-72页 |
5.1 结论 | 第70-71页 |
5.2 创新点 | 第71页 |
5.3 展望 | 第71-72页 |
致谢 | 第72-73页 |
参考文献 | 第73-82页 |
附录 | 第82页 |